Dưới thời vua Minh Mạng, An Thới là một thôn thuộc tổng Phú Quốc, huyện Hà Châu, phủ An Biên, tỉnh Hà Tiên nhưng bị giải thể vào đầu thời Pháp thuộc.[6]

Ngày 20 tháng 12 năm 1902, thực dân Pháp thành lập làng An Thới với hai khu vực ngư dân là Cây Dừa và Dam, thuộc tổng Phú Quốc của tỉnh Hà Tiên.

Ngày 4 tháng 10 năm 1912, làng lại bị giải thể rồi nhập vào làng Dương Dông cũng thuộc tổng Phú Quốc.[6]

Ngày 12 tháng 8 năm 1960, Việt Nam Cộng hòa thành lập xã An Thới thuộc quận Phú Quốc, tỉnh Kiên Giang trên cơ sở hai ấp là Hưng Văn và Lạc Quới được tách ra từ xã Dương Đông.[6]

Sau khi hai miền Việt Nam thống nhất, xã An Thới nhập vào xã Dương Tơ, huyện Phú Quốc.

Ngày 17 tháng 2 năm 1979, Hội đồng Chính phủ ban hành Quyết định 50-CP[7]. Theo đó, chia xã Dương Tơ thành hai xã lấy tên là xã An Thới và xã Dương Tơ.

Ngày 11 tháng 2 năm 2003, Chính phủ ban hành Nghị định 10/2003/NĐ-CP[1]. Theo đó:

• Thành lập thị trấn An Thới trên cơ sở 2.691 ha diện tích tự nhiên và 15.573 người của xã An Thới
• Thành lập xã Hòn Thơm trên cơ sở 571 ha diện tích tự nhiên và 2.076 người còn lại của xã An Thới (bao gồm toàn bộ quần đảo An Thới).

Đến cuối năm 2019, thị trấn An Thới có diện tích 27,05 km², dân số là 37.485 người; xã Hòn Thơm có diện tích 7,24 km², dân số là 4.610 người.

Ngày 9 tháng 12 năm 2020, Ủy ban Thường vụ Quốc hội ban hành Nghị quyết 1109/NQ-UBTVQH14 về việc thành lập thành phố Phú Quốc và các phường thuộc thành phố Phú Quốc, tỉnh Kiên Giang (nghị quyết có hiệu lực từ ngày 1 tháng 1 năm 2021)[2]. Theo đó, thành lập phường An Thới thuộc thành phố Phú Quốc trên cơ sở sáp nhập toàn bộ diện tích và dân số của thị trấn An Thới và xã Hòn Thơm.

Nơi đây từng là Bộ Tư lệnh Vùng 4 Duyên hải Hải quân Việt Nam Cộng hòa, nay là Bộ Tư lệnh Vùng 5 Hải quân Nhân dân Việt Nam.